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天然氣氧化法制醋酸工藝

       加拿大天然氣公司新近開發(fā)了甲烷部分氧化和甲醇羰基化制醋酸的聯(lián)合工藝。在部分氧化步驟中，甲烷與空氣反應(yīng)，在基本上不產(chǎn)生氫氣的情況下，生成甲醇和一氧化碳：

CH₄+3/2O₂ → 2H₂O+CO
CH₄+1/2O₂ → CH₃OH

       部分氧化后接著進(jìn)行羰基化步驟，其中全部一氧化碳都與氧化步驟中產(chǎn)生的甲醇和外部加入的甲醇發(fā)生反應(yīng)，生成醋酸和／或醋酸甲酯：

CH₃OH+CO → CH₃COOH
2CH₃OH+CO → CH₃COOCH₃+H₂O

       生成的醋酸甲酯可以迅速地水解為醋酸：

CH₃COOCH₃+H₂O → CH₃COOH+CH₃OH

       典型的部分氧化反應(yīng)器溫度為300～500℃，羰基化反應(yīng)器溫度為150～300℃。部分氧化反應(yīng)器的操作壓力維持在1000～1500psi（1psi＝6894．76Pa）的范圍，產(chǎn)生的氫氣保持在可以接受的較低濃度。部分氧化反應(yīng)器中不使用催化劑，但羰基化反應(yīng)器中要使用相應(yīng)的催化劑如Rh、Ir、Co、Ni等。
       按照專利中給出的資料，部分氧化反應(yīng)器的甲烷轉(zhuǎn)化率約為6％，羰基化反應(yīng)器的甲醇（包括原產(chǎn)生的和外部加入的甲醇）轉(zhuǎn)化率約為98％。

天然氣經(jīng)非合成氣制醋酸
       專利“從甲烷經(jīng)非合成氣過(guò)程制備醋酸、甲醇和二甲醚的新流程”公開了一種高效率甲烷轉(zhuǎn)化到醋酸、甲醇及二甲醚的方法。本方法中甲烷首先與HBr和氧氣（或空氣中的氧氣）反應(yīng)，高效地（甲烷轉(zhuǎn)化率27％）生成CH₃Br（選擇性80％）、CH₂Br₂（選擇性2％）及CO（選擇性18％），反應(yīng)中無(wú)CO₂生成，生成的CH₃Br、CO和水以及從外界補(bǔ)充的CO在RhCl₃、RuCl₃、FeCl₃或CoCl₃的羰基化合物催化劑的作用下生成醋酸，CH₃Br的單成轉(zhuǎn)化率達(dá)到46％，生成醋酸選擇性為96％，其余的產(chǎn)物為甲醇和醋酸甲酯，可以返回反應(yīng)器制醋酸。生成醋酸的反應(yīng)可以在不用合成甲醇的條件下進(jìn)行，在這一流程中，通過(guò)調(diào)節(jié)甲烷和氧氣的比例，制造出CH₃Br與CO的摩爾數(shù)幾乎相等的混合物用于制備醋酸，而無(wú)需從外界補(bǔ)充大量的CO。在此發(fā)明的流程中生成的CH₂Br₂副產(chǎn)物，也可以在第二步反應(yīng)中生成醋酸，并回收溴化氫。

2CH₄+2HBr+O₂ → 2CH₃Br+2H₂O
CH₄+O₂ → CO+H₂+H₂O
CH₃Br+H₂O+CO → CH₃COOH+HBr

       該專利雖然還只是處于實(shí)驗(yàn)室階段，但有著相當(dāng)?shù)墓I(yè)化前景，值得進(jìn)一步研究。
       幾種不同生產(chǎn)工藝的消耗定額見表2－21。

表2－21  不同醋酸生產(chǎn)工藝每噸產(chǎn)品的消耗定額