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過渡金屬絡(luò)合物電子結(jié)構(gòu)理論的沿革

實(shí)驗(yàn)室k / 2019-05-25

由于維爾納（Werner）和他的同時代人的研究，和隨后的路易斯（Lewis）和賽德格威克（Sidgwick）關(guān)于電子對鍵合的概念，導(dǎo)致這樣的概念：配位體是能夠以某種方式將電子對給予金屬離子或其它接受體，因而形成所謂配位鍵的基團(tuán)。在絡(luò)合物中，這個鍵合的門徑被泡令（pauling）所推廣，并發(fā)展成為金屬－配位體鍵合的價鍵理論。這個理論在整個30年代和40年代在化學(xué)家中間實(shí)際上是占統(tǒng)治地位的。但是，在50年代被配位場理論所補(bǔ)充。配位場理論是1930到1940年間被物理學(xué)家主要是范弗萊克（J．H．Van Vleck）和他的學(xué)生們發(fā)展起來和在50年代初期被幾位理論化學(xué)家重新發(fā)掘出來。我們現(xiàn)在的配位場理論是從叫做晶體場理論的純靜電場理論中發(fā)展出來的，后者在1929年首先由培特（H．Bethe）提出。

晶體場理論，CFT，正如我們將要看到的，把金屬和配位體之間的作用當(dāng)作純靜電問題處理，共中配位體原子被看作點(diǎn)電荷（或點(diǎn)偶極）。在相反的極端，是金屬－配位體相互作用可以描述為配位體和金屬軌道重疊而形成分子軌道。雖然這兩個方法確實(shí)應(yīng)用了不同的物理描寫，而且，至少在表面上它們的數(shù)學(xué)形式很不相同，但是，正如（范弗萊克）早就指出過的，它們之間有一個很密切的基本關(guān)系，因?yàn)閮烧叨济鞔_地和嚴(yán)格地應(yīng)用了絡(luò)合物的對稱性。近來，這個關(guān)系被進(jìn)一步探究了，而CFT已經(jīng)被描述為一個“算符－等價”形式。

用CFT處理的基本困難在于它不考慮金屬－配位體鍵的部份共價性，因此在簡單CFT中，對直接從共價性而來的無論什么效應(yīng)和現(xiàn)象都完全說明不了。另一方面，CFT提供了一個非常簡單和容易的方法來定量地處理絡(luò)合物電子結(jié)構(gòu)的許多問題。相反，MO理論不能以這樣容易的方式提供定量的結(jié)果。然而已經(jīng)發(fā)展了一類改進(jìn)的CFT，共中某些參數(shù)可以經(jīng)驗(yàn)地改進(jìn)以允許有共價的效應(yīng)，但并不明確地引入共價性到CFT的理論形式中去。這種改進(jìn)的CFT常常稱為配位場理論，LFT。然而LFT有時也用來表示從靜電CFT理論到MO理論中的各級理論。在這里，我們將在后一個意義上使用LFT這個名詞。并且我們引入“改正的晶體場理論”，ACFT（Adjusted Crystal field theory），來專指在其中某些參數(shù)經(jīng)驗(yàn)地變化以允許共價性但又不明確引入共價性的那種CFT形式。

配位場理論在上面所指的術(shù)語的意義上，可以定義為關(guān)于離子的內(nèi)軌道被它的化學(xué)環(huán)境分裂的根源和后果的理論。在這方面通常感興趣的內(nèi)軌道是部份充填的軌道，即d和f軌道。然而我們將只限于對d軌道的討論。在很大程度上，LFT的這兩個部份，即分裂的根源和分裂的后果，可以分別考慮。這一點(diǎn)有重要的意義：由于d軌道分裂的存在所引起的許多現(xiàn)象，即使還沒有關(guān)于為什么會分裂的準(zhǔn)確解釋可用，也可以（從實(shí)際效果上去）理解。當(dāng)然，所有d軌道分裂的后果的精確嚴(yán)格的討論都不可能和關(guān)于使分裂發(fā)生的作用力的討論分開。

我們將由概述CFT形式開始。極為重要的是，讀者要記住這是缺乏物理意義的純理想形式，因?yàn)榕湮辉硬皇菐缀吸c(diǎn)。相反，它們是和金屬原子本身有大致相同大小和結(jié)構(gòu)的實(shí)體。但是CFT形式實(shí)際上是配位場理論的歷史原本，它提供了有用的結(jié)果。

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