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1，3－丁二烯金屬絡合物


實驗室k / 2019-06-03

       一個1，3－丁二烯鍵合到一個金屬原子上可能有兩種極端的表現(xiàn)形式如圖23－3所示。依據(jù)C－C鍵的長度可以判斷個別結構向這些極端表現(xiàn)形式接近的程度。短－長－短式表示（a）而長－短－長式則表示（b）。實際上，決不是精確地證實了一個明顯的短－長－短的模型。實際的變化似乎是處于幾乎相等的三個鍵長和長－短－長式之間，這一點可以通過以下途徑來理解。



       用圖23－5中所指出的那種鍵級和鍵長的方法表明丁二烯在基態(tài)時，MO的成鍵占有情況。從最高占有的成鍵軌道失去一個電子進入最低的反鍵軌道，從而使丁二烯由基態(tài)躍進到第一激發(fā)態(tài)。在圖23－5中看到能減弱（延長了）C－1／C－2和C－3／C－4的鍵而增強（縮短了）C－2／C－3鍵的影響。當一個丁二烯單元結合到一個金屬原子上時，我們預期將有兩個相互作用部分（恰好與單烯烴－金屬那種作用情況一樣）：由丁二烯最高充滿軌道的電子（密度）給予金屬和金屬的電子（密度）給予丁二烯最低的反鍵軌道。很明顯，如同單獨丁二烯分子從基態(tài)構型躍遷到第一激發(fā)態(tài)構型那樣，這兩種電子（密度）的移動對丁二烯中π鍵和C－C鍵長有很相似的影響。因此，丁二烯同金屬結合越強就越明顯地表現(xiàn)為長－短－長C－C鍵長的形式。顯然，為了建立一個穩(wěn)定的分子這種鍵至少必須強到足以引起C－C鍵長近似相等的程度。

       也可以指出，當丁二烯基同CO基爭金屬原子上的電子（密度）時，進入反鍵軌道的反饋（back－donation）將受到限制。然而，當它同一個不強的反接受體（back－acceptor）h5－C5H5基爭奪電子時，有相當大量的金屬電子密度進入丁二烯的反鍵軌道。這些考慮指導我們去作結構上的判斷，也就是說，對（丁二烯）M（CO）3分子來講，長－短－長式明顯地比（丁二烯）M（h5C5H5）分子差一些。圖23－4指出了這種判斷本質上是正確的。
       在C4H6Fe（CO）3中C－C距離大致相等，在nmr的研究中，測得的13C－H偶合常數(shù)指出C－C和C－H鍵仍舊用碳的sp2雜化軌道生成的，這一點支持以前的那種描述，即烯烴結合到金屬上時，本質上是用了純的碳的pπ軌道。因此，在極端情況下，π－σ鍵合這樣的名稱雖然可能部分地正確，但是把圖23－3b叫作π－σ鍵合圖可能是不恰當?shù)摹?/span>
       值得注意的是：Fe（CO）3分支對1，3－二烯基有明顯的親合性，而且在有Fe（CO）5存在時光照1，4－二烯和讓1，4－二烯同F(xiàn)e3（CO）12一起加熱，這是使1，4－二烯變?yōu)?，3－二烯異構化的有效方法。圖解實例如下：

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