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鑭系元素的配位數(shù)和立體化學(xué)

實(shí)驗(yàn)室k / 2019-06-25

離子的配位數(shù)和立體化學(xué)列于表27－3中。在離子晶體和絡(luò)合物中配位數(shù)都超過(guò)六，這符合一般規(guī)律而并不例外。已明確地確定配位數(shù)為六的鑭系元素絡(luò)合物很少，有許多絡(luò)合物可以描述為大家所熟悉的溶劑分子與金屬的結(jié)合，導(dǎo)致一般配位數(shù)為七、八和九。與d區(qū)過(guò)渡元素相比，鑭系元素離子與各種配位體（氧除外）形成較少的絡(luò)合物，甚至與氮配位體結(jié)合的絡(luò)合物也常常容易水解。在這一系列絡(luò)合物中π鍵沒(méi)有起任何重要作用。這些差別可以認(rèn)為部分由于不能利用f軌道形成能導(dǎo)致共價(jià)鍵增強(qiáng)的雜化軌道，部分由于鑭系元離子（半徑0．85－1．06Å）比過(guò)渡元素離子（如Cr3+和Fe3+，半徑0．60－0．65Å）大ー些，而使它們靜電引力減小。

表27－3 鑭系元素離子的氧化態(tài)、配位數(shù)和立體化學(xué)

氧化態(tài)

配位數(shù)

幾何構(gòu)型

例子

NaCl型

CdI2型

CaF2型

EuTe，SmO，YbSe

YbI2

SmF2

八面體

AlCl3型

單蓋三角棱柱

面－蓋畸變八面體

ZrO2型

畸變四方反棱柱

十二面體

雙蓋三角棱柱

三蓋畸變?nèi)?/span>棱柱

絡(luò)合物型

雙蓋十二面體

畸變廿面體

［Er（NCS）6］3-，［Sc（NCS）2bipy2］+

MCl3（Tb—Lu）

Gd2S3，Y（acac）3·H2O

Y（PhCOC6H4COMe）3·H2O

ScOF

Y（acac）3·3H2O；La（acac）3（H2O）2

Cs［Y（CF3COCHCOCF3）4］；NH4［Pr（TTA）4］H2O

Gd2S3；MX3（PuBr3型）

［Nd（H2O）9］3+；Y（OH）3；K［Laedta］·8H2O；La2（SO4）3·9H2O

LaF3，MCl3（La—Gd）

La2（CO3）3·8H2O

Ce（NO3）52-

Ce（NO3）63-

八面體

阿基米得反棱柱

畸變四方反棱柱（鏈）

CaF2型

絡(luò)合物型 a

畸變廿面體

Cs2CeCl6

Ce（acac）4

（NH4）2CeF6

CeO2

Ce（NO3）4（OPPh3）2

（NH4）2［Ce（NO3）6］

a．含有四個(gè)雙齒NO3根

由于鑭系收縮結(jié)果，已預(yù)期到La—Lu系列中配位數(shù)的變化。

固態(tài) 在鑭系的晶體中，結(jié)構(gòu)類型可以有顯著的変化（一個(gè)點(diǎn)陣或更多的點(diǎn)陣）；一種化合物經(jīng)過(guò)這種變換點(diǎn)陣后出現(xiàn)兩種或更多種形式的晶體。舉例如下:

（a）無(wú)水鹵化物，La—Gd的MCl3具有UCl3型晶格，都是九配位的。TbCl3和DyCl3的一種形式是PuBr3型晶格，最后的Tb—Lu氯化物具有八面體AlCl3－型結(jié)構(gòu)。

（b）M2S3系列有三種主要結(jié)構(gòu)類型，La—Dy(正交，八或七－配位）；Dy—Tm(單斜，七或六－配位）；Ho2S3實(shí)際上它的一半Ho原子是六－配位，另一半是七－配位；Yb和Lu剛玉類型，六－配位）。

（c）一些揮發(fā)性螯合物的汽化熱從Pr到Lu顯示出不規(guī)則的減小，但在Gd處是一平臺(tái)。

溶液溶液中可能發(fā)生類似的調(diào)整，但在這里，由于可能存在的復(fù)雜性，很難明確鑒定它們的差別。溶液的各種物理性質(zhì)暗示一般較輕元素La3+—Nd3+具有九配位，而Gd3+—Lu3+系列一般是八配位。必須記住，較小的離子由于它們的體積小，所以能預(yù)料到近鄰的配位數(shù)較少，例如在絡(luò)離子中。盡管如此在溶液中對(duì)溶劑合離子講，較小離子的較大極化力會(huì)導(dǎo)較大的溶劑合半徑，這是用一些物理參數(shù)例如離子交換行為來(lái)測(cè)得的。舉例如下：

（a）絡(luò)合物的形成速率數(shù)據(jù)和某些穩(wěn)定性呈現(xiàn)出大約在Gd3+處有一轉(zhuǎn)折。

（b）Nd3+溶液及其絡(luò)合物的某些吸收譜帶依賴于濃度、溶劑和過(guò)量陰離子的存在。要把這種譜帶改變，歸因于分子（或離子）在配位和對(duì)稱性方面的改變。

（c）用超聲波法測(cè)定MSO4+離子取代過(guò)程的速率數(shù)據(jù)，暗示配位層可能有改變，從La3+端的八到Lu3+端的九為止。

然而必須注意，雖然M3+離子的早期熵?cái)?shù)據(jù)提出了水合數(shù)的改變，而最近研究表明并不這樣。

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