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鈾的水溶液化學(xué)

實驗室k / 2019-06-28

在水溶液中，除了四種氧化態(tài)的物種以外，鈾離子能夠產(chǎn)生非常復(fù)雜的物質(zhì)，其原因除了ClO4-離子而外，它能與所有的離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)以及水解反應(yīng)，在適當(dāng)?shù)臈l件下產(chǎn)生了聚合離子。在1M HClO4中U的表觀電勢列在表28-6中；在有其它陰離子存在時其值不同：于是，在1M HClO4中，U4+/U3+電對電勢為-0.631伏，但在1M HCl中其值為-0.640伏。鈾鹽的水溶液由于水解而顯酸性，水解按著U3+＜UO22+＜U4+的順序増大。對鈾酰和U4+溶液已做了特別充分地研究。在25℃時，UO22+水解的主要產(chǎn)物是UO2OH+，(UO2)2(OH)22+和(UO2)3(OH)5+，但體系是復(fù)雜的，存在的物種取決于介質(zhì)；在高溫下，單體是最穩(wěn)定的，但水解成UO3的速率增加了。UO3在UO22+溶液中大量溶解的原因是UO2OH+的形成和聚合的羥基橋物種。

U4+離子在1摩爾的酸中僅輕微的水解：

U4+＋H2O ?U(OH)3+＋H+ K25℃＝0.027(1M HClO4，NaClO4)

但在微酸性溶液中也能產(chǎn)生多核物種。

U4+離子在酸性溶液中與F-，PO43-，IO3-生成難溶性的沉淀物。

雖然通過極譜法能夠獲得UO2+存在的證據(jù)，而U(Ⅴ)離子，UO2+，極其不穩(wěn)定容易歧化，在許多情況下只能瞬時存在。在有蔗糖和類似物質(zhì)存在下UO2+離子也是鈾酰離子的光化學(xué)還原反應(yīng)的中間物。這個離子在pH＝2～4的范圍內(nèi)是非常穩(wěn)定的，而歧化反應(yīng)得到的U4+和UO2+慢到可以忽略的程度。相反，在二甲基亞砜中UO22+離子還原得到UO2+，UO2+的濃度足夠高時可在光譜中找到。而且歧化反應(yīng)發(fā)現(xiàn)它具有約一小時的半衰期。以上事實表明，UⅤ在HF溶液中以UF6-形式穩(wěn)定存在，同樣在濃的Cl-和CO32-溶液中也能穩(wěn)定存在。

光譜和其它研究表明，在UO22+和U4+水溶液中，常常很易形成絡(luò)離子，例如：

U4+＋Cl- ?UCl3+ K＝1.21(μ＝2.0；25℃)

U4+＋2HSO4- ?U(SO4)2＋2H+ K＝7.4×10（3次方）(μ＝2.0；25℃)

U22+＋Cl- ?UO2Cl+ K＝0.88(μ＝2.0；25℃)

UO22+＋2SO42- ?UO2(SO4)22- K＝7.1×100(μ＝2.0；25℃)

也有硝酸鹽的絡(luò)合物，UⅣ的硝酸溶液中含有[UNO3(H2O)4]3+和類似的物種；在濃硝酸溶液中似乎能形成[U(NO3)6]2-而且能沉淀出銫鹽。

UO22+的還原性，特別是用Cr2+還原已做了研究，它似乎有一個亮綠色的中間絡(luò)合物，大概是[(H2O)5CrⅢ—O—UⅤO(H2O)n]4+，進(jìn)一步反應(yīng)得到了CrⅢ和UⅣ。在PuO22+的還原反應(yīng)中也出現(xiàn)了類似中間物，而Np的一種中間物用離子交換法已經(jīng)分離出來。這里應(yīng)注意與此相關(guān)的是用各種試劑氧化U4+的可逆過程已做了詳細(xì)的研究；唯一的可能是由于UO22+與H2O的緩慢交換。利用18O示蹤原子發(fā)現(xiàn)了PbO2、H2O、或MnO2能產(chǎn)生UO22+，事實上所有O原子來自固體氧化劑，然而對于O2和O3來說，僅有一個O原子從氧化劑轉(zhuǎn)移到UⅣ上。

用檸檬酸和其它有機(jī)酸鹽陰離子、硫氰酸鹽和磷酸鹽也能形成絡(luò)離子。由于磷酸鹽礦物中存在鈾，例如，UO2H2PO4+和UO2H3PO32+，所以磷酸鹽是重要的，而高濃度的陰離子絡(luò)合物是已知的。

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