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什么是雙氧配位體？


實(shí)驗(yàn)室k / 2019-05-29

       雖然氧化是分子氧與過渡金屬之間最常見的反應(yīng)方式，這就是氧從金屬（或者有時是從配位體體系）奪取電子，但是近年來已經(jīng)認(rèn)識到，在適當(dāng)?shù)那闆r下，氧分子（我們稱它為雙氧，dioxygen）可以成為一個配位體。雙氧與一個絡(luò)合物反應(yīng)使得雙氧原樣地結(jié)合上去就稱為氧合作用（Oxygenation），以與氧化作用相區(qū)別，在氧化作用中，O2不復(fù)存在。

       氧合反應(yīng)通常是可逆的，雖然不是絕對如此。這就是說在增加溫度和／或降低氧的分壓時，雙氧配位體由于離解或轉(zhuǎn)移到別的接受體（它可以被氧化）上去而失去。可逆氧合的過程在生命過程中起著重要的作用。在了解得最清楚的例子中有高等動物的血紅蛋白和肌紅蛋白分子。最近已經(jīng)報(bào)告了合成的有輸氧作用的鈷鉻合物，但是其中氧是如何與鈷結(jié)合的這個問題還未確切地解決。

       在這里我們主要討論1963年開始出現(xiàn)的一類化合物。它們是由Vaska發(fā)現(xiàn)的反應(yīng)（21－9）制得的。如反應(yīng)式所指出，這個反應(yīng)是可逆的。在此之后，F(xiàn)e，Ru，Rh，Ir，Ni，Pd和Pt的抗磁性雙氧絡(luò)合物已被制備出來。在所有這些已用X－射線研究過的絡(luò)合物中，金屬原子和雙氧配位體都形成等腰三角形（21－ⅩⅩⅩⅣ），而O—O距離變化很大，由1．31Å到1．63Å，如表示在圖21－5中的結(jié)構(gòu)所說明。這個變化似乎依賴于金屬原子上的電子密度，而這個電子密度又顯著地依賴于其它存在的配位體。此外，在O－O鍵長與反應(yīng)的可逆性程度之間有密切的關(guān)系：具有最長的O－O鍵長的化合物不可逆地形成。


       金屬－雙氧鍵的性質(zhì)還不完全了解。無疑，氧原子的σ和π軌道都起了一定作用。在最不可逆地形成的絡(luò)合物（即那些具有最長的O—O鍵的絡(luò)合物）中，電子結(jié)構(gòu)多半可以相當(dāng)準(zhǔn)確地描寫為一組三個單鍵，即兩個M—O鍵和一個O—O鍵。但這可能是一個過份簡單的圖象，因?yàn)樵冢≒h3P）2PtO2這個不可逆地形成的化合物中，電子光譜的結(jié)果暗示有大約1．4個電子遷移到O2上。至少在形式上雙氧絡(luò)合物的形成可以被看作是氧化加成反應(yīng)。
       雙氧絡(luò)合物的形成提供了如像SO2和有機(jī)的不飽和化合物這些物質(zhì)的催化氧化的途徑。

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