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光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移的產(chǎn)生過程和分子間電荷轉(zhuǎn)移的途徑


化學(xué)先生 / 2019-08-29

 圖5-7更直觀地描述了溶液中電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的不同過程。首先激發(fā)態(tài)分子或基態(tài)分子在溶液中碰撞形成相遇絡(luò)合物。這種絡(luò)合物可以直接發(fā)生電子轉(zhuǎn)移而生成溶劑隔離離子對(SSIP)， 也可以先生成激基復(fù)合物再發(fā)生電子轉(zhuǎn)移生成緊密離子對(CIP)， 其中SsIP和CIP相互平衡。在強(qiáng)極性溶劑中，經(jīng)過SSIP正負(fù)電荷分離井?dāng)U散生成自由的正負(fù)離子自由基，但是多數(shù)情況下，電子轉(zhuǎn)移生成的緊密離子對或溶劑隔離離子對還沒來得及分開，熱力學(xué)允許的電子回傳就在短距離內(nèi)快速發(fā)生了，又回到了給體和受體的基態(tài)從而浪費(fèi)了能量。


    分子間電荷轉(zhuǎn)移的途徑：

    在海液中，獨(dú)立存在的電子給體和電子受體的相互作用，由于客劑的參與，可形成下列各種狀態(tài):相遇復(fù)合物Cencounter complex),碰撞復(fù)合物Ceollin complex),激基復(fù)合物Cexiplex), 接觸離子對(contact ion pair CIP)， 溶劑分隔離子對(solvent separatedion pair, SSIP)， 自由離子(free ions)等。

    相遇復(fù)合物中的電荷轉(zhuǎn)移: 相遇復(fù)合物是由激發(fā)態(tài)和基態(tài)分子相互作用生成的集合物.在溶劑籠中二者相距約0.7mm,激發(fā)態(tài)分子在衰變前與基態(tài)分子相遇并形成相遇復(fù)合物后，接著便發(fā)生碰撞、分離、再碰撞、 ... 其中，分子在形成相遇復(fù)合物期間可以完成激發(fā)態(tài)分子向基態(tài)分子的電荷轉(zhuǎn)移過程，并有可能進(jìn)而生成溶劑分隔的離子對。

    碰撞復(fù)合物中的電荷轉(zhuǎn)移: 激發(fā)態(tài)分子向基態(tài)受體間的電荷轉(zhuǎn)移，如發(fā)生在碰撞復(fù)合物階段，將立即形成緊鄰離子對，也有可能生成溶劑分隔的離子對，并依溶劑極性的不同相互轉(zhuǎn)化。激基復(fù)合物中的電荷轉(zhuǎn)移形成激基復(fù)合物是-條重要的電荷轉(zhuǎn)移途徑。由于激基復(fù)合物的兩部分都帶有微量的電荷，因而具有較大的偶極矩。其中容易形成夾心結(jié)構(gòu)的有機(jī)平面分子較容易形成激基復(fù)合物。見圖5-8。

            
               

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