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    從各種工廠排放的氣體中,常含有各種有機(jī)物質(zhì),其中主要是碳?xì)浠衔铩＿@些物質(zhì)通常有惡臭和刺激性,對人和其他動(dòng)植物有毒害作用。在一定條件下這些烴類與氮的氧化物在大氣中還能發(fā)生光化學(xué)反應(yīng),嚴(yán)重時(shí)形成光化學(xué)煙霧,對人,農(nóng)作物及其他動(dòng)植物毒害作用更大(見表11-3),所以,對大氣中烴類和氮的氧化物的濃度都嚴(yán)加控制。

    為了了解這些物質(zhì)的相互作用和制訂環(huán)境標(biāo)準(zhǔn),有必要首先敘述光化學(xué)反應(yīng)。

    在資本主義國家里曾發(fā)生過多起光化學(xué)煙霧事件。不久前美國西部洛杉機(jī)發(fā)生的煙霧事件最嚴(yán)重,當(dāng)時(shí)全市處于白色煙霧中,對人的眼睛、鼻孔、呼吸道和肺部產(chǎn)生強(qiáng)烈的刺激性;對家畜、水果以及橡膠制品和建筑物都有損壞。這次煙霧事件主要來自石油燃料(烴類)和氮的氧化物發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)引起的。光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物有醛類、酮類、酸類、丙烯醛,硝基化合物等。再加上大氣中存在著大量的硫的氧化物,更加刷了毒害作用。

    由于光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)物對人和其他動(dòng)植物危害很大,近年來許多人對光化學(xué)反應(yīng)發(fā)生的機(jī)理和條件進(jìn)行了研究。研究結(jié)果證明,大氣中發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)的物質(zhì)是烴類(HC)和氮的氧化物(NO2),這種混合物在太陽輻射的紫外線照射下能發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)。光化學(xué)反應(yīng)進(jìn)行的程度,決定于烴類和氮氧化物的濃度、二者濃度之比,以及紫外線照射強(qiáng)度和氣象條件等因素。一般認(rèn)為,主要光化學(xué)反應(yīng)如表11-4中列出的。首先大氣中的NO與氧分子化合生成NO2, NO2在太陽輻射的紫外線照射下,分離出原子氧,原子氧再與分子氧結(jié)合生成臭氧(O3)。臭氧可將大氣中烴類氧化為有強(qiáng)刺激性的醛類和自由基R Co-,這就促使發(fā)生復(fù)雜的鏈?zhǔn)椒磻?yīng),最后生成過氧化?；跛狨CO3NO2(PAN),臭氧、酸類和PAN是光化學(xué)反應(yīng)的主要產(chǎn)物。

    為了闡明光化學(xué)反應(yīng)機(jī)理和制訂環(huán)境標(biāo)準(zhǔn),有人利用汽車排氣為原料進(jìn)行試驗(yàn)。排氣中含有燃燒剩余的烴和生成的NO,,用大氣稀釋來取得各種所需濃度。用紫外線照射6小時(shí)后得到以下結(jié)果。

    圖11-4表示汽車排氣在各種不同HC:NO2時(shí)光化學(xué)產(chǎn)物RNO2生成速度與NOx濃度的關(guān)系。由圖可知,當(dāng)HC:NOx一定時(shí), RNO2的生成速度隨NO2濃度的增加而增加。RNO2的生成速度同樣也隨HC:NOx的升高而變大。特別是HC:NO2很高時(shí),隨NOx濃度的增加RNO2的生成速度增加更快。

    圖11-5表示在各種不同HC:NOx時(shí),氧化劑Ox劑量(dosage,以濃度×時(shí)間表示)與NO2濃度的關(guān)系。這里出現(xiàn)了不同的情況.當(dāng)HC:NO值在5.5以上時(shí), Ox劑量隨NOx濃度而增加,但當(dāng)此比值在3.5以下時(shí)0,劑量則減少。

    圖11-6表示在各種不同HC: NO時(shí)光化學(xué)產(chǎn)物PAN劑量與NOx濃度變化的關(guān)系,與Ox的生成相似,當(dāng)比值在2.5以下時(shí),PAN劑量隨NOx濃度的增加而減少。

    由以上所述可知,光化學(xué)產(chǎn)物的生成情況,不僅與HC, NOx濃度有關(guān),而且還隨HC:NOx變化發(fā)生同方向的變化。光化學(xué)產(chǎn)物劑量方向的改變,大約在HC:NOx為3.5左右。因此,為了避免光化學(xué)煙霧,除限制大氣HC和NO,的濃度外,應(yīng)將HC:NOx值控制在2.5以下。

    根據(jù)烴類的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)、濃度和需要處理的量,凈化方法主要有直接燃燒法、吸附法和催化氧化法。

    直接燃燒法,是用燃料油在650~800℃高溫下將有害氣體燃燒成無害的水和二氧化碳。這種方法,不僅需要額外添加燃料,而且還需要在高溫下處理,故不常用。

    吸附法是比較常用的方法,該法用高比表面的吸附劑將有機(jī)物質(zhì)吸附除去。由于烴類大多數(shù)為無極性或弱極性物質(zhì),所以通常不用有極性的氧化鋁、硅酸鋁或分子篩等,而采用無極性的活性炭。這種方法的裝置比較簡單,操作也比較容易。一般裝有兩個(gè)吸附塔,一塔吸附,另一塔再生,兩塔切換使用。但當(dāng)處理量大時(shí),需要用大量的吸附劑,費(fèi)用高。所以通常用于處理量比較小的情況。

    催化氧化法是在催化劑存在下,用空氣將有害物質(zhì)完全氧化變?yōu)闊o害的水和二氧化碳。此法可以在150~350℃的低溫下探作,又不產(chǎn)生二次污染,所以具有更大的優(yōu)點(diǎn)。

    根據(jù)情況不同,實(shí)際采用的催化氧化工藝有各種不同的流程,但大同小異。一般說來,需要凈化的氣體先經(jīng)過預(yù)處理裝置,以除去粉塵或硫化氫等物質(zhì)。然后用鼓風(fēng)機(jī)將氣體送入預(yù)熱器,預(yù)熱到150~350℃,預(yù)熱后的氣體在催化反應(yīng)器里進(jìn)行完全氧化,將有機(jī)物質(zhì)完全燃燒,反應(yīng)后的氣體溫度在200~100℃。

    催化反應(yīng)器的設(shè)計(jì)和催化劑是本法的關(guān)鍵。為了充分的利用反應(yīng)放出的熱能,工業(yè)流程中有各種不同的設(shè)計(jì)。圖11-7繪出了烴類催化完全氧化法的各種工藝流程。

    第一種流程適用于處理量比較小的情況。不需要回收熱量,所以沒有熱交換器。如果氣體不需要預(yù)處理,又具有反應(yīng)所需要的溫度,則預(yù)處理設(shè)備和預(yù)熱器都可省去,這時(shí),將氣體直接送入反應(yīng)器。

    第二和第四種流程都沒有熱交換器,適用于處理量比較大的情況,需要回收熱能。從反應(yīng)器出來的高溫氣體,可與新鮮空氣或水進(jìn)行熱交換。這時(shí)可生產(chǎn)熱風(fēng)或蒸汽;或者反應(yīng)后的高溫氣體,先與待凈化的氣體進(jìn)行熱交換,然后再與新鮮空氣或水進(jìn)行熱交換。這時(shí)除可將待凈化氣體預(yù)熱到反應(yīng)需要的溫度外,又可生產(chǎn)溫風(fēng)或溫水。

    第三種流程僅與待凈化的氣體進(jìn)行熱交換,所以熱能回收率較低,適用中等處理量的情況。

    第五種流程有后處理設(shè)備。這種流程主要用于氧化后氣體中含有二氧化硫等有害氣體而需要凈化的情況。

    這類催化劑與前面各章不完全氧化制取含氧單體的催化劑相比,提出了完全不同的要求。完全氧化催化劑應(yīng)當(dāng)使烴類的分子完全破壞,只生成二氧化碳和水。

    對于具有不同分子結(jié)構(gòu)的烴類完全氧化反應(yīng),其催化劑的反應(yīng)活性也是不同的。在相同的條件下,所有的各種烴類完全燃燒速度,可排成下列順序:

    烯烴>正烷烴>有支鏈的烷烴>芳烴。在同類烴中,又可排成下列次序:

Cn>Cn-1>..C3>C2>C1

    同一種催化劑,對上述不同的烴類而言,完全燃燒的溫度也是不一樣的。鉑是最活潑的催化劑,甚至可以在低于100℃時(shí)能使烴類完全氧化。金屬氧化物及其化合物(尖晶石),在較高的溫度下(200~400℃)也能使烴類氧化。在這些催化劑中加入添加劑,能大幅度的提高催化劑的活性,降低烴類完全氧化為二氧化碳和水的溫度。

    在環(huán)境保護(hù)中要求盡可能降低過程的溫度。對于某些過程,溫度要求不超過150℃。因此,必須在催化劑中加入能提高催化劑活性而降低燃燒溫度的雜質(zhì)。例如,在氧化銅中加入氧化鋰、氧化鋇,在尖晶石中加入氧化鈦和氧化銅等。

    在制備烴類完全氧化催化劑時(shí),要最大限度的使催化劑的比表面增大。因此,通常都是把金屬或金屬氧化物載在具有大比表面的載體上(硅膠、氧化鋁等),由尖晶石還可以制成粒狀或片狀催化劑。

    實(shí)際來用的催化活性組份是鉑、鈀、貴金屬和氧化銅、氧化鉻、三氧化二錳、稀土類氧化物等多組份物質(zhì)。催化劑載體通常是氧化鋁。

    雖然貴金屬活性高,但價(jià)格費(fèi),且易中毒。因此,應(yīng)當(dāng)重視非貴金屬催化劑的研制。

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