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鑭系元素的四價化合物


實驗室k / 2019-06-26

       鏷(Ⅳ)    知道只有少數(shù)Pr(Ⅳ)固體化合物，最普通的是黑色非計量氧化物，由PrⅢ鹽或其氧化物在空氣中加熱而形成。鏷的氧化物體系常常寫成Pe6O11，實際上是很復雜的，它具有五種穩(wěn)定相，每一個相含有在Pr2O3與PrO2之間的Pr3+和Pr4+。

       當堿金屬氟化物與Pr鹽以正確的化學計量比混合后，在F2中加熱到300-500℃時，得到象NaPrF5或Na2PrF6那樣的化合物。雖然PrF4不能從PrF3的直接氟化作用得到，但干燥的HF與Na2PrF6作用可以得到PrF4。
       在這些化合物中有四價Pr，這一點早已被磁性、光譜和X-射線的數(shù)據(jù)所確定。
       PrⅣ是很強的氧化劑，PrⅣ/PrⅢ電對的標準電極電勢估算值為2.9伏。這樣大的電勢以致PrⅣ能使水氧化，因此PrⅣ不存在于溶液中是不奇怪的。Pr6O11溶于酸中產(chǎn)生水含PrⅢ，并隨所用酸的不同，放出氧氣、氯氣等。
       有一些證據(jù)表明，N2O5和O3與PrO2作用部分形成Pr(NO3)4。
       鋱(Ⅳ)    化學行為與PrⅣ相似。Tb—O體系是復雜和非化學計量的，在通常條件下灼燒含氧酸鹽，得到組分大概為Tb4O7的氧化物。這種化學式TbO1.75(用小的全體數(shù)字)最接近于所得穩(wěn)定固相的真實化學式，它隨制備細節(jié)的不同，從TbO1.71到TbO1.81。對平均式Tb4O7言，其中TbⅢ和TbⅣ以等量存在。TbO2具有螢石結(jié)構(gòu)，在450℃時，用原子氧氧化Tb2O3能夠得到。TbF4無色，與CeF4和ThF4具有相同結(jié)構(gòu)，在300°-400℃時，用氣體氟與TbF3作用而得到，已知有MnTbFn+4型(M＝K、Rb、或Cs；n≥2)化合物。
       對TbⅣ/TbⅢ標準電極電勢沒有數(shù)字估計，但一定比+1.23伏更為正，因為任何含TbⅣ氧化物溶解在溶液中只產(chǎn)生TbⅢ并放出氧氣。TbF4的活潑性比CeF4小，甚至與熱水也不能迅速反應。
       釹(Ⅳ)和鏑(Ⅳ)    由于對這些元素高價氧化物制備的要求，而假定含有NdⅣ和DyⅣ是錯誤的。甚至用原子氧處理Nd2O3所得到的產(chǎn)物中也不含有NdⅣ。只有在RbCl和CsCl與NdCl3和DyCl3的混合物的氟化產(chǎn)物中存在NdⅣ和DyⅣ有充分的證據(jù)。顯然，用這種方法可以形成象Cs3NdF7和Cs3DyF7那樣的化合物，至少可以部分形成。

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