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h'－環(huán)戊二烯化合物


實(shí)驗(yàn)室k / 2019-06-04

       不定的行為是一類有機(jī)金屬化合物的特征。接下來將給于更系統(tǒng)的敘述。

       h'－環(huán)戊二烯化合物，對于這些化合物來講可變性是很普通的。在高溫（通常即使在室溫）環(huán)上的五個質(zhì)子產(chǎn)生一個單一尖銳的nmr信號，這一點(diǎn)表明有些快速重排引起每個質(zhì)子在三種可利用的環(huán)境（位置）之間迅速轉(zhuǎn)移；在（23－ⅩⅩⅩⅢ）中用α、β和γ表示這種情況。在較低的溫度這個單一線條變寬隨后消失，在更低的溫度所預(yù)料的（h'－C5H5）M結(jié)構(gòu)的復(fù)雜光譜線最終表現(xiàn)出而且變?yōu)榧怃J。很明顯，在很低的溫度時，（h'－C5H5）M基在立體化學(xué)上是相當(dāng)堅(jiān)固的；而靠氫原子交換位置的過程太慢從而影響nmr譜。在室溫重排的速度是如此之快以致所有的質(zhì)子以＞1000每秒的速度在三種位置之間傳遞。

       很多研究已經(jīng)完成確定重排的詳細(xì)途徑。對于交換位置來講，許多情況下的實(shí)驗(yàn)證據(jù)排除靠單分子的解離或靠一些其它更復(fù)雜途徑進(jìn)行的分子間交換是可靠的這種可能性。因此必須考慮單分子非解離的途徑，其中四個最明顯的途徑如圖23－19所示。在途徑（1）中M－C鍵保留不動只是氫原子移動，雖然在較高溫的一些特殊情況中，可以想象到途徑（1）可能是主要的，但是在所研究的低溫它實(shí)際上是十分不可能的。最好的直接證據(jù)是同五甲基環(huán)戊二烯化合物可能是不定的這一事實(shí)相反——甲基位移是非常不可能的。其余三種途徑是：（2）可以從直接證據(jù)中最終排除掉，因?yàn)閷λ械奈恢脕碇v會產(chǎn)生相同的交換速度，這一點(diǎn)將引起整個低溫光譜的崩潰，但是事實(shí)上，這個光譜的不同部位卻以著不同速度崩潰。除了（3）和（4）以外，這種情況排除所有可能性。詳細(xì)的研究已經(jīng)確定屬于1，2位移順序的途徑（3）是正確的一種途徑。對于（h5－C5H5）M（CO）2（h'－C5H5）（M＝Fe或Ru）化合物來講，這種位移的活化能是在30－40千焦?摩-1范圍之中。

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