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  雖然這些元素的幾種同位素都已知道，但表28-2只列出了能夠制取可稱量的那些同位素。在核反應(yīng)器的鈾燃料元素中發(fā)現(xiàn)了Np和Pu，自此核燃料中已分離出上千克的钚。也發(fā)現(xiàn)有大量的Np，并且用中子照射NpO2轉(zhuǎn)變成Pu而回收，并用它做衛(wèi)星的能源，純钚用強(qiáng)烈的中子照射產(chǎn)生镅。圍繞著這些元素萃取中的問題包括所耗原料的回收和危險(xiǎn)裂變產(chǎn)物的除去，同時(shí)產(chǎn)生了可與它們本身量相比較的人造元素。不僅化學(xué)問題本身難以克服，而且對(duì)具有很高放射性液體或固體的處理(在這種情況下，钚有很大毒性是格外危險(xiǎn)的，因即使1微克可使人致死)必須發(fā)展遙控操作。為了從燃料元素中大量萃取Np、Pu、和Am，要詳細(xì)研究輻射效應(yīng)對(duì)結(jié)構(gòu)的影響也須要研究對(duì)原料處理的問題。分離Np、Pu、和Am有許多程序，包括沉淀、溶劑萃取、利用化合物的不同揮發(fā)性等，我們只能給予扼要的說明。最重要的分離方法是根據(jù)下列化學(xué)性質(zhì)而建立的。

  1. 氧化態(tài)的穩(wěn)定性所涉及的重要離子的穩(wěn)定性是：UO22+＞NpO22+ ＞PuO22+＞AmO22+；Am3+＞Pu3+>Np3+，U4+。因此可以通過選擇適當(dāng)?shù)难趸瘎┗蜻€原劑的方法獲得一種溶液，在這種溶液中，元素具有不同的氧化態(tài)。不同氧化態(tài)的物質(zhì)可用沉淀法或溶劑萃取法分離(見表28-7)。例如，Pu能氧化成PuO22+，而Am以Am3+形式留下——前者能用溶劑萃取法除去，而后者通過形成AmF3沉淀方除去。

  2. 在有機(jī)溶劑中的可萃取性 正如前面所提到的MO22+離子能從硝酸鹽溶液中萃取到有機(jī)溶劑中。M4+離子能從6M硝酸溶液中萃取到磷酸三丁酯的煤油溶液中，M3+也能從10～16M硝酸中被萃取出來，相鄰的錒系元素采用適當(dāng)?shù)臈l件也能夠分離。

  3. 沉淀反應(yīng) 只有M3+和M4+從酸性溶液中生成難溶的氟化物或磷酸鹽；但高氧化態(tài)不沉淀，而與硫酸鹽或其它離子形成絡(luò)合物能防止沉淀。

  4. 離子交換法 雖然用離子交換法能夠分離錒系離子的陽離子和陰離子，但它們只適合于少量的物質(zhì)，因?yàn)橐寻l(fā)現(xiàn)它們更多的用于超镅元素的分離上，這些過程下面討論。

  下面的例子是從鈾中分離钚；從U中分離Np和Am已設(shè)計(jì)出類似的流程，所涉及的基本原理是相同的。钚萃取的最初始原料是在硝酸中鈾燃料元素的一種溶液(加上鋁或其它保護(hù)套)、氧化還原循環(huán)與溶劑萃取和(或)沉淀法的結(jié)合除去大量的裂變產(chǎn)物(FP'S)；然而，某些元素——最顯著的釕可以形成陽離子的，中性分子和陰離子的亞硝基絡(luò)合物——可能需要特殊的分離步驟。最初的硝酸鈾酰溶液含有Pu4+，因?yàn)橄跛岵荒軐⑵溲趸絇uV或PuVI。

  2. 磷酸三丁酯法 從6N硝酸溶液到30%的磷酸三丁酯的煤油溶液中的萃取系數(shù)是：Pu4+＞PuO22+；Np4+～NpO2+>>Pu3+；UO22+＞NpO2+＞PuO22+；在6M酸中M3+離子萃取系數(shù)很低，但從12M鹽酸或16M硝酸萃取率增加，其順序是Np＜Pu＜Am<Cm＜Bk。

  因此在U-Pu分離中，加NO2-之后，使全部的Pu氧化到Pu4+，我們用示意圖28-2表示

  Np的萃取，包括控制氧化態(tài)和溶劑舉取的類似原理；Pu用氨基碳酸亞鐵加聯(lián)氨還原到不能萃取的Pu，而Np留在溶劑中，從溶劑中用水反萃取Np這是從U中分離Np的差別。

  3.鑭的氟化物循環(huán) 這個(gè)經(jīng)典流程首先是由麥克米侖(McMillan)和阿貝松(Abelson)發(fā)展起來的分離镎的一種手段，而且用在別處也很有效。對(duì)于U-Pu分離，我們有示意圖28-3。這個(gè)循環(huán)表明：反復(fù)加入少量的鑭的載體和少量溶液直到钚成為一個(gè)大量的相為止。這個(gè)氟化物循環(huán)也用于用磷酸鉍作一種載體與開始沉淀Pu4+結(jié)合起來使用。

  28-26.二元化合物

  氧化物 三種類型的氧化物都有各種固溶體和其它非化學(xué)計(jì)量的復(fù)雜化合物。一氧化物是間充化合物。Np、Pu、和Am的最重要的氧化物是二氧化物，在空氣中；加熱任何一種氧化態(tài)的硝酸鹽或氫氧化物均能得到二氧化物；它們與UO2是同構(gòu)體，通常，PuO2是非化學(xué)計(jì)量而且可以有不同的顏色，但在1200℃時(shí)灼燒獲得化學(xué)計(jì)量的氧化物。氧化物Np3O8，與U3O8是同晶型，在特殊條件下能夠獲得Np3O8。臭氧與M的氫氧化物的懸浮液作用產(chǎn)生水合的三氧化物，棕色的NpO3·2H2O和NpO3·H2O，和金黃色的PuO3·0.8 H2O，但是，與U相對(duì)比，U也能得到UO3·0.8H2O，已知沒有無水的三氧化物。在300℃以上獲得了黑色的Np2O5。在熔融的LiClO4中用氧化法也能制得NpO3·2H2O和Np2O5。在600℃時(shí)，用氫還原黑色AmO2得到粉紅色雙晶的Am2O3，在錒系中它是第一個(gè)類似于鑭系的倍半氧化物。

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