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二價鈀和鉑的五配位絡(luò)合物

實驗室k / 2019-06-22

一般認(rèn)為正方形的絡(luò)合物的許多取代和異構(gòu)反應(yīng)正常地發(fā)生是由于包含有畸變的五－配位的中間物的締合路徑，對于溶劑化的作用就是一個很好的證明，例如，PtCl2（n－Bu3P）2由于CH3CN的溶劑化作用。PtCl2（n－Bu3P）2的順式－反式－異構(gòu)化的作用和Pd絡(luò)合物相似，當(dāng)膦存在時是非?？?，而在缺少過量的膦時異構(gòu)化的作用慢到不能測量。由于五－配位狀態(tài)的假旋轉(zhuǎn)毫無疑問也發(fā)生異構(gòu)化作用。在這種情況下，因為極性溶劑實際上是慢反應(yīng)，所以未必有離子反應(yīng)機理。另一方面光化學(xué)異構(gòu)化作用看來是通過四面體中間物而發(fā)生的，而熱的異構(gòu)化包含著離子的機理。

有著許多的相當(dāng)穩(wěn)定的、可分離的PdⅡ和PtⅡ的五－配位絡(luò)合物。首先，多功能配位體如三－［鄰－（二苯胂）－苯胂］（QAS）產(chǎn)生出［Pd（QAS）X］+X型的鹽，而其它類似絡(luò)合物可由某些叔膦來制備。

雖然PtCl42-不能表現(xiàn)出與過量的Cl-離子配位，在溶液中似乎能生成PdX42-和［PdPhen2］2+。然而，對于單齒的配位體最特征的情況是以三氯錫（Ⅱ）酸根作為配位體。過量的SnCl3-加到3M HCl的PtCl42-中或SnCl2加到Na2PtCl4的乙醇溶液中所得到的紅色溶液可以分離出［Pt（SnCl3）5］3-離子，像R4N+或R4P+鹽。［Pt（SnCl3）5］3-離子僅存在于固體之中； SnCl3-－PtCl42-溶液的性質(zhì)是非常復(fù)雜的，它取決于濃度，酸度，時間和溫度。所包括的幾個取代反應(yīng)，首先是：

［PtCl4］2-＋SnCl3- ?［PtCl3（SnCl3）］2-＋Cl-

SnCl3-離子有強的反位效應(yīng)，因此可以預(yù)料反位的Cl-是不穩(wěn)定的，容易生成反式－［PtCl2（SnCl3）2］2-反式異構(gòu)體和熱力學(xué)上更為穩(wěn)定的黃色順式－異構(gòu)體都能存在于溶液之中。在較高的錫的濃度下，一定存在著另一類化合物直到最大量；平衡似乎也很容易變化。在丙酮溶液中，得到了一種陰離子［Pt3Sn2Cl20］4-。已知有一些Pt3Sn2這樣簇狀的絡(luò)合物；它們是具有Sn原子軸的三角雙錐體。

Pt—Sn絡(luò)合物能催化乙烯和某些其它烯烴化合物的加氫反應(yīng)；這個作用毫無疑問與這種絡(luò)合物在溶液中容易解離有聯(lián)系，由于SnCl3-的反位效應(yīng)的增強，留下了空位供烯烴和氫的配位。

最后，許多的二硫代絡(luò)合物如二硫代氨基甲酸酯和二硫代磷酸酯與膦絡(luò)合物形成加合物，Pt（S2CNEt2）（PMePh2）。其中某些絡(luò)合物在溶液中核磁共振的性質(zhì)認(rèn)為是平面和五－配位絡(luò)合物間的平衡。

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