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錒系元素的氧化態(tài)和立體化學(xué)


實(shí)驗(yàn)室k / 2019-06-26

       表28-3列出了錒系已知的氧化態(tài)。除了Th和Pa的共性外,超镅元素占優(yōu)勢的氧化態(tài)是+3價,而且在化學(xué)性質(zhì)上類似于+3價的鑭。Th和另外+4價的元素表明類似于Hf或CeⅣ,而Pa和+5價的元素可以說類似于TaⅤ。后面敘述的U、Np,Pu和Am在二氧離子MO2+中的+5價態(tài)除外,這些離子和+6價態(tài)的MO22+離子顯示出異常的特性。正像下面討論的那樣。

表28-3  錒系元素的氧化態(tài)
Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No






2 c

2 d 2 d 2 d 2 d 2 d
3 a 3 b 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3 3

4 4 4 4 4 4 4 4





5 5 5 5 5


5?2 e







6 6 6 6










7 7








    a.粗體字表示最穩(wěn)定的價態(tài)。
    b.只有固態(tài)。
    c.在CaF2晶體中
    d.迄今只在溶液中
    e.沒有特殊的性質(zhì)。
       雖然在錒系化合物中對共價鍵的程度確實(shí)有些疑問,利用f軌道的各種軌道組合的角度分布和相對強(qiáng)度在某種意義上從理論上做出了類似于輕元素的圖形。例如:sf是線形;sf3是四面體;sf2d是正方形;d2sf3是正八面體。例如,在Puo22+、NpCl4和UCl6中可以認(rèn)為是采用這些雜化而形成的軌道。然而鑒于價層電子能級相近,而且這些重原子的大小相近的軌道相互重疊,因此在個別的情況下能夠選定幾種同樣有效的圖形。在這種情況下,實(shí)際上軌道必須采用所有可能形式的某種混合,除非作為一種方便的一級近似處由以外,用單一形式來處理鍵合是不恰當(dāng)?shù)摹?/span>
       表28-4給出了錒系化合物和絡(luò)合物立體化學(xué)的例子。對+3價氧化態(tài)來說,常常發(fā)現(xiàn)八面體配位數(shù)類似于鑭系是很明顯的,但高配位數(shù)(例在UCl3中是九)也是普通的。尤其八配位數(shù)是+4價氧化態(tài)的特征。Tnacac4就是一個例子,它與鈾類是同晶型的而且具有一個以稍微畸變的正方反棱柱形為基礎(chǔ)的結(jié)構(gòu)。根據(jù)純的靜電作用能預(yù)示這個結(jié)構(gòu),但化合物的探發(fā)性不是共價鍵的判據(jù),僅僅是分子近球形的性質(zhì)和外層原子的價鍵飽和的反映。對ThⅣ和UⅣ而言,充分確定10-配位數(shù)的陰離子M(tropolonate)5-已經(jīng)制備出來。
表28-4  錒系的立體化學(xué)
氧化態(tài) 配位數(shù) 幾何構(gòu)型
+3

5

6

8

9

三角雙錐

八面體

雙蓋三棱柱形


AcF3,BaUF6(LaF3型)

Macac3,[M(H2O)6]3+

PuBr3,[AmCl2(H2O)6]+

UCl3,AmCl3(也有La—GdCl3)

+4

6

8




9

10

10

12

八面體

立方體(Oh)

十二面體

螢石結(jié)構(gòu)正方反棱柱形


畸變的正方反棱柱形

雙蓋正方反棱柱形

?

不規(guī)則的二十面體

UCl62-,UCl4(PEt3)2

(Et4N)4[U(NCS)8]

[Thox4]4-,Th(S2CNEt2)4

ThO2,UO2

ThI4(S),Uacac4,(NH4)2UF6

(NH4)2ThF8

K4Thox4·4H2O

M(tropolonate)5- M=Th或U

[Th(No3)6]2-

+5

6

7

8

9

八面體


立方(Oh)

絡(luò)合物

UF6-,α-UF5(無限長鏈)

β-UF5

Na3MF8(M=U、Np)

PaF72- 在K2PaF7中

+6

6

6-8

8

八面體

見正文

?

UF6,Li4UO5畸變的,UCl6

MO22+ 絡(luò)合物

M2ⅠUF8

 

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