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影響無(wú)輻射躍遷發(fā)生的因素和內(nèi)轉(zhuǎn)換


化學(xué)先生 / 2019-08-28

  (1) Franck Condon積分


    與輻射躍遷類似，無(wú)輻射躍遷也是垂直躍遷。

    (2) 能態(tài)密度

    能態(tài)密度是單位能級(jí)間隔中振動(dòng)能級(jí)的數(shù)目。不難理解，能態(tài)密度越大則無(wú)輻射躍遷越易于發(fā)生。

    (3) 能隙

    能隙: 不同的兩個(gè)電子態(tài)之間的能差，能隙越小，兩個(gè)不同的電子態(tài)越容易發(fā)生共振，從而越容易實(shí)現(xiàn)無(wú)輻射躍遷。無(wú)輻射躍遷的選律與輻射躍遷相反。這是因?yàn)闊o(wú)輻射躍遷沒(méi)有光子的吸收和發(fā)射，因此不要求電子云節(jié)面數(shù)發(fā)生變化，所以無(wú)輻射躍遷u→u、g→g是允許的，u→g、g →u是禁阻的。

    內(nèi)轉(zhuǎn)換(internal conversion)：

    相同多重度能態(tài)之間的一種無(wú)輻射躍遷，躍遷過(guò)程中電子的自旋不改變，如Sn→Sn-1、 Tn→Tn-1,時(shí)間10負(fù)12次方s.

    內(nèi)轉(zhuǎn)換的分類：

    高能態(tài)間的內(nèi)轉(zhuǎn)換，例如: S3→S2、S2→S1上的內(nèi)轉(zhuǎn)換;低能態(tài)間的內(nèi)轉(zhuǎn)換，例如:S1→So、T1→To上的內(nèi)轉(zhuǎn)換。高能態(tài)間內(nèi)轉(zhuǎn)換的能隙小，速度快。而低能態(tài)間的內(nèi)轉(zhuǎn)換能隙大，速度慢。

    影響內(nèi)轉(zhuǎn)換發(fā)生的因素：

    ⑴化合物結(jié)構(gòu)的影響

分子內(nèi)剛性的提高將減弱其內(nèi)轉(zhuǎn)換，相反，分子內(nèi)剛性的降低將增加分子內(nèi)振動(dòng)，導(dǎo)致內(nèi)轉(zhuǎn)換的速率增加。

(2) 重氨同位素的影響

當(dāng)有機(jī)分子 被氘取代以后，將使該分子的內(nèi)轉(zhuǎn)換的速率降低。原因是氘將導(dǎo)致分子內(nèi)振動(dòng)減弱。有機(jī)物中的氫原子被重氫原子取代后，將使該分子的內(nèi)轉(zhuǎn)換速率常數(shù)降低。溫度升商將增加分子內(nèi)的振動(dòng)，因此可使內(nèi)轉(zhuǎn)換速率常數(shù)增加。反之亦然。
 

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