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錒系元素的二氧離子


實驗室k / 2019-06-27

       這些離子就M—O鍵的強度而論是非常穩(wěn)定的。不像某些氧合離子那樣它們經(jīng)過種種化學(xué)變化后仍保持不變，而其化學(xué)性質(zhì)類似于那些性質(zhì)介于大小相近但電荷稍有不同的M+或M2+陽離子之間。MO2基團甚至或多或少的作為一價基團出現(xiàn)在確定的氧化物和氧合離子結(jié)構(gòu)中，而且，由于MoO2F2或WO2F2是分子鹵化物，在UO2F2中有一個帶有F橋的O—U—O的線性基團。通過用H218O＞10（4次方）小時交換的非常長的半衰期來表示UO22+和PuO22+離子在水溶液中的穩(wěn)定性；如有還原態(tài)的物質(zhì)存在能促進這種交換，對PuO22+來說，自身還原歸因于放射效應(yīng)。

       氧合離子不僅在結(jié)晶化合物中而且在溶液中都具有明顯的線型結(jié)構(gòu)。這個離子與負離子和中性分子可以形成多種絡(luò)合物。結(jié)晶學(xué)數(shù)據(jù)表明：四、五或六-配位原子位于O—M—O基的赤道平面上；配位原子能否完全共平面取決于環(huán)境。在赤道平面上平面型的五和六配位是普遍的，給出的幾何構(gòu)型似乎比皺褶的六角形結(jié)構(gòu)穩(wěn)定得多。平面型五-配位是對一些氫氧化物和其它結(jié)構(gòu)物的最合理化處理，如同在水解液中多核鈾酰離子的行為一樣。圖28-3所示的醋酸鈾酰鈉就是絡(luò)鹽的陰離子結(jié)構(gòu)的一個例子；羧酸根是等價的雙齒配位體。在其它種類的絡(luò)鹽中發(fā)現(xiàn)過類似的結(jié)構(gòu)例如：UO2(NO3)2(H2O)2，UO2(NO3)2[OP(OEt3)]2和Rb[UO2(NO3)3]。

       對于這種較重的原子精確地配置氧原子及估計M—O鍵的距離是困難的，但可以肯定M—O距離不是常數(shù)。對UO22+來說M—O距離似乎是在1.6—2.0Å這個范圍。因此已廣泛使用紅外數(shù)據(jù)來關(guān)聯(lián)鍵長r(Å)和力常數(shù)k(千分之一達因Å-1)，所用定則如下：
rU—o＝1.08-1/3+1.17
將這個定則與X-射線結(jié)果相比是一致的。
       MO22+離子鍵強像化學(xué)穩(wěn)定性一樣減小的趨勢，其順序U＞Np＞Pu＞Am。U—O鍵的力常數(shù)似乎也是高的，表明其多重性大于二。適宜的d軌道和f軌道能夠結(jié)合成一個σ鍵和二個π鍵的分子軌道。在UO22+離子中分子軌道被填滿，并且電子相繼填到非鍵軌道中。分子軌道法對于氧合離子的光譜和磁性數(shù)據(jù)給予詳細說明。它也提供了U-Am穩(wěn)定順序和PaO22+不存在的數(shù)據(jù)。而后者可與事實聯(lián)系起來，對Pa而言，6d能級比5f能級高些，然而U(5f36d17s2)卻相反，因此，對Pa來說，5fσ-2pσ金屬一氧重疊很小。UO2+離子的不穩(wěn)定性可能與5f電子總負荷的能量的敏感性有關(guān)，因此大大影響了U-O的重疊。

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